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科學(xué)家研發(fā)高熵合金納米顆粒，尺寸在3.5納米左右今年，能模擬太陽光條件下的二氧化碳還原
發(fā)布日期：2024-05-20 瀏覽次數(shù)：2770
近日穩步前行，中國科學(xué)院城市環(huán)境研究所翁波研究員和合作者，制備了一種高熵合金納米顆粒。它的尺寸在3.5納米左右逐步改善，含有五種過渡金屬元素（Fe意見征詢、Co、Ni大大提高、Cu 和 Mn）示範。
當(dāng)將高熵合金材料作為助催化劑，負(fù)載到二氧化鈦半導(dǎo)體載體上之后有很大提升空間，可以得到一種復(fù)合光催化劑，并能用于模擬太陽光條件下的二氧化碳還原首次。
研究結(jié)果表明：高熵合金的引入可以顯著提高二氧化鈦光催化二氧化碳還原活性可能性更大。
在光催化二氧化碳還原反應(yīng)中，具有最優(yōu)高熵合金添加比例修飾的二氧化鈦復(fù)合材料搖籃，能讓一氧化碳和甲烷的生成速率分別達(dá)到235.2μmolg-1h-1和19.9μmolg-1h-1技術。
這一活性比單獨(dú)使用二氧化鈦時(shí)高出23倍，也是迄今為止非貴金屬納米顆粒改性二氧化鈦光催化劑中報(bào)道的最高值推動。
同時(shí)相對較高，相比一些貴金屬修飾的二氧化鈦光催化材料的性能，高熵合金材料帶來的催化性能基本可以和前者媲美信息。
審稿人直言：“本次成果的效率代表著該領(lǐng)域的最高水平相關。”
與此同時(shí)，二氧化鈦復(fù)合材料可以實(shí)現(xiàn)長達(dá)36小時(shí)的運(yùn)行豐富內涵，并且仍能保持持續(xù)的高活性生產效率，這充分證明了該材料的高穩(wěn)定性。
此外適應性，課題組還利用高能X射線對材料進(jìn)行輻射穩(wěn)定性測試節點。
結(jié)果表明：即使在12keV的高能輻射下，高熵合金材料的結(jié)構(gòu)能保持完好無損發展成就，這說明它能在極端條件下維持結(jié)構(gòu)和性能的穩(wěn)定性成就，從而能夠“長期服役”。
總的來說開展面對面，本次高熵合金材料在太陽能轉(zhuǎn)化領(lǐng)域的成功應(yīng)用系統，為開發(fā)廉價(jià)高效的光催化二氧化碳還原催化劑、以及實(shí)現(xiàn)溫室氣體減排和碳資源循環(huán)利用提供了重要技術(shù)支撐自動化。
針對該成果未來的實(shí)際應(yīng)用前景提升，翁波認(rèn)為目前純光催化的整體效率仍然較低，而本次成果現(xiàn)在最有希望的應(yīng)用場景在光熱二氧化碳加氫及光熱VOCs（Volatile Organic Compounds不折不扣，揮發(fā)性有機(jī)化合物支撐能力。） 去除等光輔助催化技術(shù)體系中。
光催化 CO2 還原的重要意義及為什么選擇高熵合金材料?
據(jù)了解，在自然界的碳循環(huán)中特征更加明顯，光合作用中二氧化碳的還原估算，可以平衡細(xì)胞呼吸中碳的氧化。然而的可能性，人類工業(yè)代謝中的碳還原不要畏懼，仍然是缺失的一部分。
這種不平衡會導(dǎo)致全球氣候變暖問題，引發(fā)極端天氣事件逐漸顯現。在“雙碳”背景之下，以太陽能為主要能源光催化二氧化碳還原系統穩定性，作為一種極具發(fā)展?jié)摿Φ呢?fù)碳技術(shù)備受關(guān)注拓展基地。
憑借這一技術(shù)，二氧化碳能被催化轉(zhuǎn)化為高附加值燃料和化學(xué)品實力增強，因此是實(shí)現(xiàn)“雙碳”目標(biāo)和碳資源循環(huán)利用的重要途徑之一體系流動性。
為了能夠利用太陽光來驅(qū)動二氧化碳還原反應(yīng)，通常人們會采用半導(dǎo)體材料例如二氧化鈦來作為光催化劑帶來全新智能。
二氧化鈦可以吸收太陽光從而產(chǎn)生光生電子空穴對實現了超越。光生電子具有還原性，可以把二氧化碳還原為一氧化碳或甲烷去完善，這些都是很好的化工燃料橋梁作用，也是較為初級的化工品。
但是脫穎而出，對于單一的二氧化鈦光催化材料來說溝通機製，它只能吸收太陽光中的紫外光部分，對太陽光的利用率不高註入新的動力。
而且領先水平，它本身產(chǎn)生的電子空穴對，很容易發(fā)生復(fù)合雙重提升，從而導(dǎo)致光催化二氧化碳還原效率低下戰略布局，一氧化碳或甲烷等產(chǎn)物的產(chǎn)量較低。
這些因素共同阻礙了二氧化碳向燃料和化學(xué)品的高效轉(zhuǎn)化表現明顯更佳，讓太陽能驅(qū)動的化學(xué)能轉(zhuǎn)換可行性遭到限制狀態。
因此，如何提高半導(dǎo)體光催化材料對于光的吸收性能指導，并能抑制所產(chǎn)生的光生電子空穴的復(fù)合廣泛認同，從而提高二氧化碳的光催化轉(zhuǎn)化效率，一直是領(lǐng)域之內(nèi)的研究熱點(diǎn)流動性。
此前鍛造，不少研究報(bào)道表明：在二氧化鈦等半導(dǎo)體材料表面引入金屬納米顆粒來作為助催化劑，能夠作為光生電子的收集器，從而促進(jìn)光生電子-空穴對的分離和轉(zhuǎn)移改善，進(jìn)而有效地克服電子-空穴對的復(fù)合空白區。
此外，所引入的大量金屬納米顆粒信息化，還能作為二氧化碳反應(yīng)的活性位點(diǎn)形勢，從而增強(qiáng)表面反應(yīng)速率。
通常取得明顯成效，將金屬助催化劑的尺寸減小到納米尺度甚至更小可以有效提高助催化劑的原子利用效率約定管轄，增加活性反應(yīng)位點(diǎn)的數(shù)量，進(jìn)而提升光催化活性創新的技術。
特別是直徑小于5納米的超小型納米粒子業務指導，其通常具有較高的催化活性。原因在于這些超小的金屬納米顆粒就此掀開，具有獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì)，例如量子尺寸效應(yīng)今年、表面幾何效應(yīng)以及超高的比表面積等穩步前行。
但是，這些超小的金屬納米顆粒也具有更大的表面能和熱力學(xué)不穩(wěn)定性動手能力。
因此各有優勢，在材料合成以及光催化反應(yīng)過程中，會傾向于團(tuán)聚成更大的納米顆粒重要的意義，從而導(dǎo)致光催化反應(yīng)活性的降低甚至徹底失活持續。
總的來說，助催化劑材料的穩(wěn)定性問題再獲，讓設(shè)計(jì)高效的光催化二氧化碳反應(yīng)體系遇到了極大限制產品和服務。
近年來，高熵合金材料受到學(xué)界的廣泛關(guān)注體驗區。這種材料通常包含五種以上元素增多，每種元素的原子分?jǐn)?shù)在5%到35%之間，各元素原子隨機(jī)占據(jù)一個(gè)晶格點(diǎn)位有望。
由于具有較高的混合熵進一步推進、以及較低的吉布斯自由能，這讓高熵合金材料表現(xiàn)出優(yōu)異的熱穩(wěn)定性和耐腐蝕性能方案。
結(jié)合高熵合金材料的特點(diǎn)應用的選擇、以及當(dāng)前光催化材料設(shè)計(jì)的瓶頸問題，該團(tuán)隊(duì)采用溶劑熱合成的方法左右，制備了這種高熵合金材料背景下。
始于一次實(shí)驗(yàn)室閑聊
事實(shí)上，本次工作始于一次實(shí)驗(yàn)室的閑聊。
當(dāng)時(shí)等特點，正在比利時(shí)魯汶大學(xué)從事博士后研究的翁波和博士生郭和樂在同一個(gè)實(shí)驗(yàn)室做實(shí)驗(yàn)建言直達。通過此，翁波了解到郭和樂所在團(tuán)隊(duì)正在制備過渡金屬高熵合金材料將進一步。
這種材料不僅具有良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性充分發揮，而且合成方法也非常簡單。
但是成就，那時(shí)翁波的研究重點(diǎn)還集中在貴金屬 Au重要方式、Pd 等納米顆粒的形貌結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)。
不過系統，恰巧翁波遇到了納米顆粒材料結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定性問題非常重要。于是，在這一次閑聊之中倆人立馬碰出了火花空間廣闊。
隨后營造一處，翁波就和其他幾位同事展開文獻(xiàn)調(diào)研，摸清了過渡金屬高熵合金材料在光催化領(lǐng)域的研究現(xiàn)狀增強。
結(jié)果發(fā)現(xiàn)這個(gè)領(lǐng)域還是一片藍(lán)海重要意義，相關(guān)研究少之又少，特別是將過渡金屬高熵合金材料用于光催化二氧化碳還原領(lǐng)域的研究更是未見報(bào)道更加廣闊。
于是規劃，翁波和國外合作導(dǎo)師討論之后，定下了“將過渡金屬高熵合金材料用于光催化二氧化碳還原”的課題可以使用。
隨后進入當下，翁波開始尋找合適的過渡金屬材料。這時(shí)效高化，他和同事根據(jù)光催化二氧化碳還原的反應(yīng)特點(diǎn)新體系，針對不同材料做了理論計(jì)算模擬，最后選出最優(yōu)的五個(gè)過渡金屬材料——Fe創造、Co長效機製、Ni、Cu 和 Mn全技術方案。
（來源：Advanced Materials）
它們在元素周期表中是連續(xù)的五個(gè)元素分享，而且 Cu 對于二氧化碳還原反應(yīng)有著特別好的效果。
通過與其他金屬的高熵合金化信息化，對 Cu 的電子結(jié)構(gòu)加以優(yōu)化方式之一，就能使其更容易驅(qū)動二氧化碳還原反應(yīng)進(jìn)行，得到相關(guān)產(chǎn)物新型儲能。
隨后創新能力，他們開始著手合成制備新品技，希望制備得到超小型的、尺寸均一求得平衡、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的高熵合金材料紮實做。
通過一系列的嘗試，他們發(fā)現(xiàn)水熱法不但簡單至關重要、高效提供深度撮合服務，而且所得到的高熵合金材料的尺寸均一。
同時(shí)的發生，還能將尺寸控制在5納米以下組成部分，非常符合他們對于二氧化碳還原高熵合金材料的預(yù)期。
制備得到高熵合金材料之后新的動力，該團(tuán)隊(duì)立馬把它修飾到二氧化鈦載體上互動講，并測試其光催化二氧化碳還原活性。
“在活性測試的時(shí)候像一棵樹，我們圍著電腦盯著屏幕上的氣相色譜圖過程中，直到出現(xiàn)了非常高的一氧化碳和甲烷產(chǎn)物峰時(shí)，大家一個(gè)個(gè)都非常激動能運用。”翁波說重要部署。
而在論文審稿意見的回復(fù)期間，翁波因?yàn)楣ぷ麝P(guān)系回到國內(nèi)工具，暫時(shí)沒有制備材料的條件。
“于是需要國外同事制備好樣品寄送回國喜愛，來來回回折騰相關(guān)清關(guān)事宜重要的角色，實(shí)驗(yàn)回復(fù)時(shí)間也比較緊迫，當(dāng)時(shí)還是讓我有點(diǎn)擔(dān)心的向好態勢。”他說平臺建設。
不過，論文還是順利付梓貢獻力量。日前使用，相關(guān)論文以《非貴金屬高熵合金用于高效光催化二氧化碳還原》（Noble-Metal-Free High-Entropy Alloy Nanoparticles for Efficient Solar-Driven Photocatalytic CO2 Reduction）為題發(fā)在 Advanced Materials。
圖 | 相關(guān)論文（來源：Advanced Materials）
比利時(shí)魯汶大學(xué)黃皓瑋博士發行速度、福州大學(xué)趙繼武博士更加堅強、魯汶大學(xué)郭和樂博士生是共同一作。
中國科學(xué)院城市環(huán)境研究所翁波研究員性能、福州大學(xué)龍金林教授初步建立、魯汶大學(xué)馬丁·B·J·魯爾法斯（Maarten B. J. Roeffaers）擔(dān)任共同通訊作者。
當(dāng)將高熵合金材料作為助催化劑，負(fù)載到二氧化鈦半導(dǎo)體載體上之后有很大提升空間，可以得到一種復(fù)合光催化劑，并能用于模擬太陽光條件下的二氧化碳還原首次。
研究結(jié)果表明：高熵合金的引入可以顯著提高二氧化鈦光催化二氧化碳還原活性可能性更大。
在光催化二氧化碳還原反應(yīng)中，具有最優(yōu)高熵合金添加比例修飾的二氧化鈦復(fù)合材料搖籃，能讓一氧化碳和甲烷的生成速率分別達(dá)到235.2μmolg-1h-1和19.9μmolg-1h-1技術。
這一活性比單獨(dú)使用二氧化鈦時(shí)高出23倍，也是迄今為止非貴金屬納米顆粒改性二氧化鈦光催化劑中報(bào)道的最高值推動。
同時(shí)相對較高，相比一些貴金屬修飾的二氧化鈦光催化材料的性能，高熵合金材料帶來的催化性能基本可以和前者媲美信息。
審稿人直言：“本次成果的效率代表著該領(lǐng)域的最高水平相關。”
與此同時(shí)，二氧化鈦復(fù)合材料可以實(shí)現(xiàn)長達(dá)36小時(shí)的運(yùn)行豐富內涵，并且仍能保持持續(xù)的高活性生產效率，這充分證明了該材料的高穩(wěn)定性。
此外適應性，課題組還利用高能X射線對材料進(jìn)行輻射穩(wěn)定性測試節點。
結(jié)果表明：即使在12keV的高能輻射下，高熵合金材料的結(jié)構(gòu)能保持完好無損發展成就，這說明它能在極端條件下維持結(jié)構(gòu)和性能的穩(wěn)定性成就，從而能夠“長期服役”。
總的來說開展面對面，本次高熵合金材料在太陽能轉(zhuǎn)化領(lǐng)域的成功應(yīng)用系統，為開發(fā)廉價(jià)高效的光催化二氧化碳還原催化劑、以及實(shí)現(xiàn)溫室氣體減排和碳資源循環(huán)利用提供了重要技術(shù)支撐自動化。
針對該成果未來的實(shí)際應(yīng)用前景提升，翁波認(rèn)為目前純光催化的整體效率仍然較低，而本次成果現(xiàn)在最有希望的應(yīng)用場景在光熱二氧化碳加氫及光熱VOCs（Volatile Organic Compounds不折不扣，揮發(fā)性有機(jī)化合物支撐能力。） 去除等光輔助催化技術(shù)體系中。
光催化 CO2 還原的重要意義及為什么選擇高熵合金材料?
據(jù)了解，在自然界的碳循環(huán)中特征更加明顯，光合作用中二氧化碳的還原估算，可以平衡細(xì)胞呼吸中碳的氧化。然而的可能性，人類工業(yè)代謝中的碳還原不要畏懼，仍然是缺失的一部分。
這種不平衡會導(dǎo)致全球氣候變暖問題，引發(fā)極端天氣事件逐漸顯現。在“雙碳”背景之下，以太陽能為主要能源光催化二氧化碳還原系統穩定性，作為一種極具發(fā)展?jié)摿Φ呢?fù)碳技術(shù)備受關(guān)注拓展基地。
憑借這一技術(shù)，二氧化碳能被催化轉(zhuǎn)化為高附加值燃料和化學(xué)品實力增強，因此是實(shí)現(xiàn)“雙碳”目標(biāo)和碳資源循環(huán)利用的重要途徑之一體系流動性。
為了能夠利用太陽光來驅(qū)動二氧化碳還原反應(yīng)，通常人們會采用半導(dǎo)體材料例如二氧化鈦來作為光催化劑帶來全新智能。
二氧化鈦可以吸收太陽光從而產(chǎn)生光生電子空穴對實現了超越。光生電子具有還原性，可以把二氧化碳還原為一氧化碳或甲烷去完善，這些都是很好的化工燃料橋梁作用，也是較為初級的化工品。
但是脫穎而出，對于單一的二氧化鈦光催化材料來說溝通機製，它只能吸收太陽光中的紫外光部分，對太陽光的利用率不高註入新的動力。
而且領先水平，它本身產(chǎn)生的電子空穴對，很容易發(fā)生復(fù)合雙重提升，從而導(dǎo)致光催化二氧化碳還原效率低下戰略布局，一氧化碳或甲烷等產(chǎn)物的產(chǎn)量較低。
這些因素共同阻礙了二氧化碳向燃料和化學(xué)品的高效轉(zhuǎn)化表現明顯更佳，讓太陽能驅(qū)動的化學(xué)能轉(zhuǎn)換可行性遭到限制狀態。
因此，如何提高半導(dǎo)體光催化材料對于光的吸收性能指導，并能抑制所產(chǎn)生的光生電子空穴的復(fù)合廣泛認同，從而提高二氧化碳的光催化轉(zhuǎn)化效率，一直是領(lǐng)域之內(nèi)的研究熱點(diǎn)流動性。
此前鍛造，不少研究報(bào)道表明：在二氧化鈦等半導(dǎo)體材料表面引入金屬納米顆粒來作為助催化劑，能夠作為光生電子的收集器，從而促進(jìn)光生電子-空穴對的分離和轉(zhuǎn)移改善，進(jìn)而有效地克服電子-空穴對的復(fù)合空白區。
此外，所引入的大量金屬納米顆粒信息化，還能作為二氧化碳反應(yīng)的活性位點(diǎn)形勢，從而增強(qiáng)表面反應(yīng)速率。
通常取得明顯成效，將金屬助催化劑的尺寸減小到納米尺度甚至更小可以有效提高助催化劑的原子利用效率約定管轄，增加活性反應(yīng)位點(diǎn)的數(shù)量，進(jìn)而提升光催化活性創新的技術。
特別是直徑小于5納米的超小型納米粒子業務指導，其通常具有較高的催化活性。原因在于這些超小的金屬納米顆粒就此掀開，具有獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì)，例如量子尺寸效應(yīng)今年、表面幾何效應(yīng)以及超高的比表面積等穩步前行。
但是，這些超小的金屬納米顆粒也具有更大的表面能和熱力學(xué)不穩(wěn)定性動手能力。
因此各有優勢，在材料合成以及光催化反應(yīng)過程中，會傾向于團(tuán)聚成更大的納米顆粒重要的意義，從而導(dǎo)致光催化反應(yīng)活性的降低甚至徹底失活持續。
總的來說，助催化劑材料的穩(wěn)定性問題再獲，讓設(shè)計(jì)高效的光催化二氧化碳反應(yīng)體系遇到了極大限制產品和服務。
近年來，高熵合金材料受到學(xué)界的廣泛關(guān)注體驗區。這種材料通常包含五種以上元素增多，每種元素的原子分?jǐn)?shù)在5%到35%之間，各元素原子隨機(jī)占據(jù)一個(gè)晶格點(diǎn)位有望。
由于具有較高的混合熵進一步推進、以及較低的吉布斯自由能，這讓高熵合金材料表現(xiàn)出優(yōu)異的熱穩(wěn)定性和耐腐蝕性能方案。
結(jié)合高熵合金材料的特點(diǎn)應用的選擇、以及當(dāng)前光催化材料設(shè)計(jì)的瓶頸問題，該團(tuán)隊(duì)采用溶劑熱合成的方法左右，制備了這種高熵合金材料背景下。
始于一次實(shí)驗(yàn)室閑聊
事實(shí)上，本次工作始于一次實(shí)驗(yàn)室的閑聊。
當(dāng)時(shí)等特點，正在比利時(shí)魯汶大學(xué)從事博士后研究的翁波和博士生郭和樂在同一個(gè)實(shí)驗(yàn)室做實(shí)驗(yàn)建言直達。通過此，翁波了解到郭和樂所在團(tuán)隊(duì)正在制備過渡金屬高熵合金材料將進一步。
這種材料不僅具有良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性充分發揮，而且合成方法也非常簡單。
但是成就，那時(shí)翁波的研究重點(diǎn)還集中在貴金屬 Au重要方式、Pd 等納米顆粒的形貌結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)。
不過系統，恰巧翁波遇到了納米顆粒材料結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定性問題非常重要。于是，在這一次閑聊之中倆人立馬碰出了火花空間廣闊。
隨后營造一處，翁波就和其他幾位同事展開文獻(xiàn)調(diào)研，摸清了過渡金屬高熵合金材料在光催化領(lǐng)域的研究現(xiàn)狀增強。
結(jié)果發(fā)現(xiàn)這個(gè)領(lǐng)域還是一片藍(lán)海重要意義，相關(guān)研究少之又少，特別是將過渡金屬高熵合金材料用于光催化二氧化碳還原領(lǐng)域的研究更是未見報(bào)道更加廣闊。
于是規劃，翁波和國外合作導(dǎo)師討論之后，定下了“將過渡金屬高熵合金材料用于光催化二氧化碳還原”的課題可以使用。
隨后進入當下，翁波開始尋找合適的過渡金屬材料。這時(shí)效高化，他和同事根據(jù)光催化二氧化碳還原的反應(yīng)特點(diǎn)新體系，針對不同材料做了理論計(jì)算模擬，最后選出最優(yōu)的五個(gè)過渡金屬材料——Fe創造、Co長效機製、Ni、Cu 和 Mn全技術方案。
（來源：Advanced Materials）
它們在元素周期表中是連續(xù)的五個(gè)元素分享，而且 Cu 對于二氧化碳還原反應(yīng)有著特別好的效果。
通過與其他金屬的高熵合金化信息化，對 Cu 的電子結(jié)構(gòu)加以優(yōu)化方式之一，就能使其更容易驅(qū)動二氧化碳還原反應(yīng)進(jìn)行，得到相關(guān)產(chǎn)物新型儲能。
隨后創新能力，他們開始著手合成制備新品技，希望制備得到超小型的、尺寸均一求得平衡、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的高熵合金材料紮實做。
通過一系列的嘗試，他們發(fā)現(xiàn)水熱法不但簡單至關重要、高效提供深度撮合服務，而且所得到的高熵合金材料的尺寸均一。
同時(shí)的發生，還能將尺寸控制在5納米以下組成部分，非常符合他們對于二氧化碳還原高熵合金材料的預(yù)期。
制備得到高熵合金材料之后新的動力，該團(tuán)隊(duì)立馬把它修飾到二氧化鈦載體上互動講，并測試其光催化二氧化碳還原活性。
“在活性測試的時(shí)候像一棵樹，我們圍著電腦盯著屏幕上的氣相色譜圖過程中，直到出現(xiàn)了非常高的一氧化碳和甲烷產(chǎn)物峰時(shí)，大家一個(gè)個(gè)都非常激動能運用。”翁波說重要部署。
而在論文審稿意見的回復(fù)期間，翁波因?yàn)楣ぷ麝P(guān)系回到國內(nèi)工具，暫時(shí)沒有制備材料的條件。
“于是需要國外同事制備好樣品寄送回國喜愛，來來回回折騰相關(guān)清關(guān)事宜重要的角色，實(shí)驗(yàn)回復(fù)時(shí)間也比較緊迫，當(dāng)時(shí)還是讓我有點(diǎn)擔(dān)心的向好態勢。”他說平臺建設。
不過，論文還是順利付梓貢獻力量。日前使用，相關(guān)論文以《非貴金屬高熵合金用于高效光催化二氧化碳還原》（Noble-Metal-Free High-Entropy Alloy Nanoparticles for Efficient Solar-Driven Photocatalytic CO2 Reduction）為題發(fā)在 Advanced Materials。
圖 | 相關(guān)論文（來源：Advanced Materials）
比利時(shí)魯汶大學(xué)黃皓瑋博士發行速度、福州大學(xué)趙繼武博士更加堅強、魯汶大學(xué)郭和樂博士生是共同一作。
中國科學(xué)院城市環(huán)境研究所翁波研究員性能、福州大學(xué)龍金林教授初步建立、魯汶大學(xué)馬丁·B·J·魯爾法斯（Maarten B. J. Roeffaers）擔(dān)任共同通訊作者。
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